1 引言
河流是向近海生態(tài)系統輸入源營(yíng)養鹽最主要的源之一，據報道，人類(lèi)活動(dòng)輸入陸地氮的30%由河流最終輸送至海洋.而海洋中磷(特別是活性磷)的來(lái)源，主要是通過(guò)河流的輸送(Delaney，1998).海灣河口區域是大陸與海洋的交匯處，在全球經(jīng)濟占有重要地位，我國海岸線(xiàn)分布著(zhù)近60個(gè)面積100 km2以上的海灣.目前我國多數半封閉型海灣污染嚴重，Liu et al.報道了長(cháng)江向河口和近海輸送的氮、磷的通量在近50年中增加了3~6倍，氮磷比上升了5倍，長(cháng)江河口及東海的營(yíng)養水平和生態(tài)結構發(fā)生了顯著(zhù)變化.錢(qián)國棟等(2009)的研究也表明近30年來(lái)膠州灣海水無(wú)機氮上升近10倍，氮磷比上升3倍，海灣生態(tài)系統嚴重退化.據報道，未來(lái)20年全球河流氮磷污染負荷仍將持續增加，地表水環(huán)境繼續惡化.因此，河流營(yíng)養鹽的輸出在全球和區域生物地球化學(xué)循環(huán)中的作用已越來(lái)越受到人們的關(guān)注.
然而，已有的報道大多專(zhuān)注于評價(jià)河流或海灣的營(yíng)養鹽演化歷史和評估水體的營(yíng)養狀況，很少有報道對流域河口/海灣的連續體的陸地營(yíng)養鹽收支平衡變化及河口/海灣的響應進(jìn)行預測，或對流域河口/海灣系統的營(yíng)養鹽綜合管理提出對策.對于大尺度上的區域營(yíng)養鹽從陸地向河口的輸送變化預測研究，Seitzinger et al.提出了全球流域營(yíng)養鹽輸出模型(GlobalNEWS; http://marine.rutgers.edu/globalnews/mission.htm)，不同的學(xué)者基于GlobalNEWS模型方法模擬了過(guò)去、現在及未來(lái)不同階段全球及區域營(yíng)養鹽從陸地向河口及近海的輸送變化.其中，對于未來(lái)趨勢，GlobalNEWS 模型采用了千年生態(tài)系統評估(Millennium Ecosystem Assessment，MEA)的4種預測情境(Scenarios)，預測今后幾十年中在人口增加、經(jīng)濟增長(cháng)、技術(shù)進(jìn)步，以及氣候變化等驅動(dòng)力的作用下生態(tài)系統的4種變化情景.不同學(xué)者基于MEA情景模擬了未來(lái)全球及區域營(yíng)養鹽的收支平衡變化以及營(yíng)養鹽在自然生態(tài)系統中的循環(huán)，如Bouwman 等預測了全球氮循環(huán)的空間分布差異，到2050年如未采取積極的應對措施，發(fā)展中國家的區域氮過(guò)剩量將進(jìn)一步增加，相應地，從陸地向河口及近海輸送的氮通量也將進(jìn)一步加大.Yan等預測了2050年長(cháng)江流域的氮過(guò)剩及向河口輸出的氮通量變化，但未對其空間差異性進(jìn)行分析，未能識別流域氮污染的重點(diǎn)區域.此外，由于非點(diǎn)源排放的無(wú)序性、隨機性等特點(diǎn)，開(kāi)展定量化的評價(jià)并制定針對性的管理措施仍十分困難.
綜上所述，本文研究目的是分析人類(lèi)活動(dòng)影響下河流向河口和近海水域輸送氮通量的變化規律，預測未來(lái)長(cháng)江流域溶解態(tài)無(wú)機氮通量的變化趨勢，識別流域氮排放的主要區域和主要來(lái)源，為因地制宜地控制污染源向河流的輸入提供決策依據，本項目對于消除或緩和河口/海灣地區的水體富營(yíng)養化和生態(tài)環(huán)境惡化等問(wèn)題有重要意義.
本研究采用GlobalNEWS模型方法，基于1970—2010年的時(shí)間序列數據以及MEA框架，開(kāi)展以下研究?jì)热荩?1)基于MEA提出的4種情景，預測2050年長(cháng)江流域溶解態(tài)無(wú)機氮的區域循環(huán)與河流輸出通量的變化趨勢;(2)提出流域河口/海灣氮綜合管理的對策建議.
2 材料與方法
2.1 長(cháng)江流域溶解態(tài)無(wú)機氮模型
長(cháng)江流域溶解態(tài)無(wú)機氮(NEWSDIN)模型基于第一代GlobalNEWS模型的建模方法，采用0.5度研究格網(wǎng)，模擬了長(cháng)江流域通過(guò)人類(lèi)活動(dòng)及自然過(guò)程的點(diǎn)源輸入及非點(diǎn)源輸入，包括化肥、糞便、生物固氮、大氣沉降等，并考慮了不同作物，土地利用類(lèi)型及禽畜種類(lèi)等的區別，對人類(lèi)活動(dòng)影響下長(cháng)江向河口輸出的溶解態(tài)無(wú)機氮進(jìn)行了模擬.隨著(zhù)數據庫的不斷完善，以及對模型參數的研究不斷深入，長(cháng)江流域的NEWSDIN模型得到進(jìn)一步的完善模型架構及主要參數如表 1所示.
表1 長(cháng)江流域溶解態(tài)無(wú)機氮輸出模型(NEWSDIN)
2.2 基于4個(gè)MEA情景的模型參數設置
(1)水文參數
調水攔截系數(Qrew)：2000 年長(cháng)江調水量為68 億m3，約占長(cháng)江年平均徑流量的0.75%，根據方程(7)計算調水系數Qrew為0.22;三線(xiàn)南水北調工程建成后，每年可從長(cháng)江調水660 億 m3 輸往黃淮海流域，調水量約占長(cháng)江多年平均徑流量的7.3%，調水攔截系數Qrew可增加約0.11，基于長(cháng)江流域人均用水量及未來(lái)人口預測數據，，預計2050 年長(cháng)江的調水攔截系數Qrew為0.34± 0.10.
大壩截留系數(Ddin)：2050 年，長(cháng)江新增庫容量將達到1265 億m3，這些水庫的建設對河流中DIN 的截留效應大約為0.048，基于2003 年的Ddin(取值為0.21，Yan，2010)，2050 年Ddin 取值為0.26.
河流反硝化截留系數(Lden)：長(cháng)江河道對氮的反硝化截留系數取值(Lden =0.65)參考Yan等的報道.
徑流量(runoff)：1950—2005 年長(cháng)江徑流量呈周期性波動(dòng)變化，雖然20 世紀90 年代長(cháng)江發(fā)生了頻繁的洪水災害，而且在長(cháng)江流域內建了4 萬(wàn)多座水庫，也沒(méi)有改變長(cháng)江入海徑流量的平穩變化趨勢.從長(cháng)期而言，隨著(zhù)全球平均表面溫度的上升，全球降水將會(huì )增加，但不同區域的降水量變化存在顯著(zhù)空間差異.據報道，中國區域的降雨量在未來(lái)并不一定增加，在不同的排放情景下，長(cháng)江流域未來(lái)的徑流量變化波動(dòng)幅度較大.曾小凡等認為未來(lái)40年長(cháng)江流域的降水量不會(huì )出現明顯的增加趨勢.基于上述分析，我們采用長(cháng)江多年平均(1970—2010年)徑流量作為2050年的預測徑流量(runoff=0.53±0.05 m · a-1)
(2)點(diǎn)源氮輸入參數
人口密度(H)：1970—2010年長(cháng)江流域的平均人口增長(cháng)率達到1.4%，根據聯(lián)合國人口展望數據庫以及聯(lián)合國糧農組織(FAO)對中國人口的預測，2050年全國人口總數為12~16 億(http://www.un.org/zh/development/progareas/population.shtml)，其中，長(cháng)江流域內總人口在全國總人口中所占的比例約為30%，據此預測2050年不同情景下的人口數量及人口密度.
人均GDP：1970—2010年，長(cháng)江流域GDP年均增長(cháng)率為13%.2014年中國經(jīng)濟增長(cháng)速度放緩，但仍達到7.4%的增長(cháng)水平，長(cháng)江流域經(jīng)濟發(fā)展水平略高于全國平均水平，假設2050 年長(cháng)江流域的經(jīng)濟增長(cháng)率為 8%±2%，預測不同情境下的長(cháng)江流域GDP 總量及人均GDP.
污水收集系統覆蓋率(I)：我國的污水收集系統覆蓋區域主要為城市人口居住區，根據聯(lián)合國人口展望數據庫，到2050 年，中國的城市人口將會(huì )超過(guò)70%(http://www.un.org/zh/development/progareas/population.shtml)，預計2050 年長(cháng)江流域的污水收集系統覆蓋率可達到 0.72±0.05.
污水處理設施氮去除率(TNfrem)：根據建設部《建設事業(yè)“九五”計劃和2020 年規劃綱要》，參照建設部《城市缺水問(wèn)題研究》成果預測，到2050 年城市污水處理率可達到70%以上，4種情景下的污水處理率見(jiàn)表 2.根據表 2參數，估算2050 年4種情景下的污水總氮輸入通量和污水DIN 輸入通量.
表2 MEA 4種情景下的污水設施氮去除率
(3)非點(diǎn)源氮輸入參數
大氣氮沉降通量(TNdep)：大氣氮沉降通量與能源消費量密切相關(guān)，2050年中國煤炭消耗量占全國總能耗的份額將由70%降至40%，預計未來(lái)大氣氮沉降量將有所下降.Lamarque等模擬了2030—2100年的全球氮沉降，研究表明，在不同的模擬情境下未來(lái)東亞地區的氮沉降約為690~1021 kg · km-2 · a-1，Yan等(2010)報道了長(cháng)江流域的氮沉降為(1732±610)kg · km-2 · a-1.基于上述分析，假設2050年長(cháng)江流域大氣氮沉降通量為(1500±500)kg · km-2 · a-1.
生物固氮通量(TNfix)：1970—2010 年長(cháng)江流域生物固氮通量在變化不大(約為(1100±67)kg · km-2 · a-1)，基于該數據假設2050 年長(cháng)江流域不同情景下的TNfix為(1150±50)kg · km-2 · a-1.
流域的化肥氮輸入通量(TNfe)、畜禽糞便氮輸入通量(TNma)、作物收割氮輸出通量(TNexp)：1985—2010年長(cháng)江流域化肥輸入量(TNfe)持續增長(cháng)(年均復合增長(cháng)率達7.9%)，國際肥料工業(yè)協(xié)會(huì )(IFA)預測全球氮素肥料供應到2015—2016年將出現過(guò)剩，國家統計局公布的數據顯示，2014年我國化肥量下降0.7%.預計未來(lái)長(cháng)江流域的TNfe不會(huì )持續增加，甚至有可能下降，基于上述分析及IFA預測結果(http://www.fertilizer.org/Statistics)，我們預測了2050年不同情景下的長(cháng)江流域化肥氮輸入通量(TNfe)(見(jiàn)表 4).此外，不斷增加的人口將需求更多禽畜肉類(lèi)及糧食作物，相關(guān)分析表明，長(cháng)江流域TNma、TNexp等參數與流域人口密度具有較高的相關(guān)性(分別為 r=0.98，0.96，p<0.001).基于1970—2010年統計的數據，采用SPSS17.0的回歸分析方法，建立如表 3所示回歸方程.
表3 長(cháng)江流域非點(diǎn)源氮輸入的回歸方程
依據表 3所列回歸方程，結合前文對流域人口密度參數的取值，估算2050年不同情景下的糞便氮輸入通量(TNma)以及作物收割氮輸出通量(TNexp)等.
長(cháng)江流域2050 年4種情景下的各項參數取值及與2000年參數的比較見(jiàn)表 4.
表4(Table 4)
3 結果與討論
3.1 長(cháng)江流域氮平衡分析
如圖 1a所示，1970—2010年，長(cháng)江流域氮輸入量從2.86×103 增加到10.1×103 kg · km-2 · a-1，增加了近5倍.同時(shí)，流域通過(guò)作物收割輸出的氮素從 1.26×103 增加到 2.54×103 kg · km-2 · a-1，通過(guò)化肥和糞便的反硝化損失的氮素從0.20×103 增加到 1.49 ×103 kg · km-2 · a-1.因此，流域氮輸出總量從1.46×103 增加到 4.03×103 kg · km-2 · a-1.基于流域氮的總輸入和輸出量，可知1970—2010年流域氮剩余量從 1.40×103增加到 6.07×103 kg · km-2 · a-1.
與世界上其他流域相比，長(cháng)江流域的氮剩余量偏高.在1970年，長(cháng)江流域的氮剩余量與南亞地區的N剩余量數值接近(1.90×103 kg · km-2 · a-1)，而高于北亞地區(1.14×103 kg · km-2 · a-1)，低于歐洲地區(3.93×103 kg · km-2 · a-1). 然而，自1970年以來(lái)長(cháng)江流域的氮剩余量增加非常迅速，到2000年其氮剩余量約為北亞地區(0.85×103 kg · km-2 · a-1)的8倍.
此外，長(cháng)江流域的耕地面積在1970—2010年間增加了 4.75%(從 41.6×104增加到 43.6×104 km2)，作物收割輸出氮量增加了約2倍，化肥氮輸入量增加了9倍(從 0.36×103 增加到 3.43×103 kg · km-2 · a-1)，然而，流域氮素吸收率在此期間卻從 44.1%降低到25.2%. 這表明，對作物生產(chǎn)而言，流域氮輸入并不是越多越好.相反，流域氮輸入的快速增加反而在一定程度上降低了氮素吸收率.流域的氮素吸收率降低，意味著(zhù)過(guò)量氮素儲存于土壤，而溶解態(tài)無(wú)機氮(DIN)是極易隨著(zhù)徑流流失的.從1970—2010年，長(cháng)江向河口輸出的DIN 通量呈波動(dòng)式增加的趨勢，從1970 年的0.128×103 kg · km-2 · a-1增加到了2010 年的1.01×103 kg · km-2 · a-1，增加了8倍.
可見(jiàn)，流域氮輸入量的大量增加是導致長(cháng)江輸出DIN 通量增加的重要原因，另外，氮輸入量的增加以及土地利用方式的改變還導致流域對氮的截留率下降，以及土壤中的氮趨向飽和.
3.2 基于MEA框架的長(cháng)江流域氮輸出通量預測
長(cháng)江流域在1°×1°單元格網(wǎng)的未來(lái)氮輸入與DIN輸出的空間變化.2050年流域總氮輸入量為(8.98±1. 13)×103 kg · km-2 · a-1，單元氮輸入量變化范圍為1.01~80.1 kg · km-2，輸入量較高的單元集中在長(cháng)江下游太湖流域、漢江流域、洞庭湖流域，岷江流域等，上述子流域的氮輸入對長(cháng)江流域總氮輸入的貢獻率達到66%，而金沙江流域、長(cháng)江上游區、嘉陵江流域等區域的單元氮排放量較低，特別是金沙江流域，平均氮排放量?jì)H為1.01~18.8 kg · km-2.非點(diǎn)源氮輸入是各地區總氮主要輸入源(約占總氮輸入量的85%～99%)，長(cháng)江下游-太湖流域、漢江流域、沅江湘江洞庭湖流域、贛江鄱陽(yáng)湖流域及岷江流域，非點(diǎn)源輸入量明顯高于其他子流域.河流最終輸出的DIN的變化范圍為平均每單元0~11.3 kg · km-2，如圖 2b所示.從長(cháng)江流域氮輸入與輸出空間變化的對比中發(fā)現，漢江流域、洞庭湖流域、鄱陽(yáng)湖流域及太湖流域等區域同時(shí)具有高的氮輸入量和DIN輸出量，這些地區同時(shí)也是人口密集、工業(yè)發(fā)達并且農業(yè)生產(chǎn)相對活躍的地區，這表明，在這些區域人為輸入氮的增加是導致河流輸出DIN通量升高的主要原因.
在MEA的4種情景下，2050年長(cháng)江DIN輸出通量具有明顯差異，其中，在采取被動(dòng)保護環(huán)境措施的OS情景下，長(cháng)江DIN輸出量較高(達到 1.25×103 kg · km-2 · a-1)，而相比之下，在先進(jìn)技術(shù)發(fā)展及采取主動(dòng)保護環(huán)境措施的TG情景下，長(cháng)江DIN輸出通量最低，為0.707×103 kg · km-2 · a-1. 與2000年數據相比，2050年4種情景下的營(yíng)養鹽輸出通量，僅有TG情景下是下降的，而其他3個(gè)情景下均有不同程度的增加，其中，OS情景下的長(cháng)江DIN輸出通量增加較多，而GO及AM情景下的長(cháng)江DIN輸出通量增加較少，這表明，采取主動(dòng)保護環(huán)境措施對控制流域氮素向河口流失的具有重要作用.
流域氮素的各輸入源對從長(cháng)江DIN輸出通量的貢獻率差異顯著(zhù).其中，化肥輸入對長(cháng)江DIN輸出通量的貢獻率最高，4種情景下的貢獻率為30%~38%，其中OS情景下的化肥輸入貢獻率略高于其他情景.此外，畜禽糞便氮輸入對長(cháng)江DIN輸出通量的貢獻率也較高，達到26%~29%，其中，GO情景下的畜禽糞便氮輸入貢獻率略低于其他情景.相比之下，點(diǎn)源污水氮輸入對長(cháng)江DIN輸出通量的貢獻率最低，4種情景下的貢獻率為3.1%~5.3%，其中，TG情景下的污水氮輸入貢獻率明顯低于其他情景.
3.3 對策建議
MEA 4種情景下的預測結果表明，2050年長(cháng)江流域向河口/海灣輸送的氮負荷將達到(0.981±0.38)×103 kg · km-2 · a-1，氮負荷的增加將造成長(cháng)江河口及東海的水體氮磷比例失衡，改變水體中葉綠素含量和溶解氧水平，從而導致長(cháng)江河口及東海的生態(tài)結構遭到破壞.可見(jiàn)，改善整個(gè)長(cháng)江流域河口/海灣系統的水環(huán)境質(zhì)量的關(guān)鍵在于從源頭控制流域的氮輸入量.研究結果表明，假設2050年長(cháng)江各級支流水質(zhì)全面達到我國水體功能區的相應標準，則長(cháng)江流域氮輸入總量需要控制在(6.63±0.85)×103 kg · km-2 · a-1，2050年長(cháng)江流域的氮輸入量需要削減29%.其中，長(cháng)江下游太湖流域的氮輸入量需要削減40%，重點(diǎn)削減宜興市等45個(gè)市縣的化肥使用量.漢江流域的氮輸入量需要削減43%，重點(diǎn)削減襄陽(yáng)縣、棗陽(yáng)市等84個(gè)市縣的化肥及畜禽糞便的排放量.沅江湘江洞庭湖流域的氮輸入量需要削減31%，重點(diǎn)削減岳陽(yáng)縣等38個(gè)市縣的化肥使用量及畜禽糞便排放量.岷江流域的氮輸入量需要削減23%，重點(diǎn)削減成都市等24個(gè)市縣的化肥使用量及畜禽糞便排放量.贛江鄱陽(yáng)湖流域的氮輸入量需要削減14%，重點(diǎn)削減南昌縣等30個(gè)市縣的化肥及畜禽糞便的排放量.
研究結果表明，隨著(zhù)經(jīng)濟的發(fā)展和人口的增多，長(cháng)江流域氮輸入量將持續增加并導致土壤中的氮趨向飽和以及流域對氮的截留率下降，河流向河口和近海輸送的溶解態(tài)無(wú)機氮通量將會(huì )繼續增加，從而加劇河口和近海地區水體的污染程度.但是4種情景下的營(yíng)養鹽輸出通量有差別，以OS 情景下的溶解態(tài)無(wú)機氮輸出通量最高，TG 情景下的輸出通量最低.這說(shuō)明在OS 情景下，由于缺乏區域協(xié)作，采取消極的環(huán)境管理政策，不能遏制長(cháng)江溶解態(tài)無(wú)機氮輸出通量增加的趨勢，環(huán)境污染問(wèn)題仍很?chē)乐?在TG 情景下，技術(shù)革新取得了顯著(zhù)成效，利用先進(jìn)的科學(xué)技術(shù)手段，積極有效地去解決發(fā)展過(guò)程中出現的環(huán)境問(wèn)題，可大幅度降低營(yíng)養鹽的輸出通量，緩解水污染狀況，改善環(huán)境，但伴隨科技發(fā)展也會(huì )出現一些新的問(wèn)題.結合我國水污染防治行動(dòng)計劃及環(huán)境保護等要求，未來(lái)幾十年中，優(yōu)化流域河口/海灣生態(tài)系統管理措施的關(guān)鍵是在識別污染源排放重點(diǎn)區域、重點(diǎn)來(lái)源的基礎上，制定污染物總量控制等針對性措施.對于長(cháng)江流域而言，非點(diǎn)源氮輸入將是長(cháng)江氮污染的主要來(lái)源，其中以化肥氮輸入為主，其次為禽畜糞便氮輸入.降低化肥使用以及管理禽畜養殖糞便對流域氮負荷的沖擊是改善長(cháng)江河口/海灣水質(zhì)的關(guān)鍵，長(cháng)江流域管理的重點(diǎn)區域為長(cháng)江下游太湖流域、沅江湘江洞庭湖流域、贛江鄱陽(yáng)湖流域及岷江流域.具體參見(jiàn)污水寶商城資料或http://www.sharpedgetext.com更多相關(guān)技術(shù)文檔。
4 結論
1)提出了一個(gè)能夠識別流域非點(diǎn)源污染物的重點(diǎn)排放區域、重點(diǎn)來(lái)源的模型方法(NEWSDIN)，并在長(cháng)江流域應用和驗證，為我國流域河口/海灣的氮污染綜合管理提供科學(xué)依據.
2)長(cháng)江流域氮輸入量的大量增加是導致長(cháng)江輸出DIN 通量增加的重要原因，流域土壤中的氮已經(jīng)達到飽和并且氮過(guò)剩量持續增加，流域對氮的截留率下降.
3)2050年長(cháng)江流域的輸入及DIN輸出存在顯著(zhù)的空間差異，其中，長(cháng)江下游太湖流域、沅江湘江洞庭湖流域、贛江鄱陽(yáng)湖流域及岷江流域的氮輸入及河流DIN輸出通量明顯高于其他區域，是長(cháng)江流域氮污染的重點(diǎn)控制和管理區域.
4)2050年不同情景下長(cháng)江流域的氮循環(huán)以及長(cháng)江輸出DIN通量具有明顯差異，其中，與2000年數據相比，僅有TG情景下的DIN輸出通量是下降的，而其他3個(gè)情景下均有不同程度的增加.
5)2050年要實(shí)現長(cháng)江水系水質(zhì)全面達標，長(cháng)江流域的氮輸入量需要削減29%，其中長(cháng)江下游太湖流域削減40%，漢江流域削減43%，沅江湘江洞庭湖流域削減31%，岷江流域削減23%，贛江鄱陽(yáng)湖流域削減14%.優(yōu)化長(cháng)江流域生態(tài)系統管理措施的關(guān)鍵是降低重點(diǎn)子流域的化肥使用以及禽畜養殖糞便對流域水體的沖擊.
