優(yōu)化厭氧氨氧化與反硝化協(xié)同實(shí)現同步脫氮除碳過(guò)程

　　1 引言(Introduction)

　　厭氧氨氧化(Anaerobic Ammonia Oxidation, Anammox)技術(shù)作為近年來(lái)成功研發(fā)的新型生物脫氮技術(shù), 因具備能耗低、無(wú)需外加碳源、產(chǎn)泥量較少等優(yōu)點(diǎn)受到人們的密切關(guān)注(胡寶蘭等, 1999;Jetten et al., 1997).目前, 該技術(shù)在荷蘭、丹麥等國已成功運用于消化污泥壓濾液、馬鈴薯加工廢水及垃圾滲濾液等廢水處理過(guò)程(Li et al., 2015a;唐崇儉等, 2010).厭氧氨氧化是指厭氧氨氧化菌在厭氧或缺氧條件下, 以NH4+-N為電子供體, NO2--N為電子受體, 將NH4+-N、NO2--N轉化為N2的生物氧化過(guò)程(曹天昊等, 2015).在厭氧氨氧化過(guò)程中, 約有11%的總氮會(huì )轉變NO3--N, 造成NO3--N的累積;同時(shí), 在實(shí)際含氮廢水中, 也往往存在有機物(Chen et al., 2016;Li et al., 2015b).NO3--N和有機物均可被反硝化細菌利用, 但另一方面, 反硝化細菌也會(huì )同厭氧氨氧化菌競爭作為電子受體的NO2--N, 從而導致厭氧氨氧化菌脫氮能力的降低.目前, 已有學(xué)者(魏思佳等, 2016)報道, 厭氧氨氧化菌可以與其他細菌共存, 如反硝化細菌, 這也使得利用厭氧氨氧化與反硝化協(xié)同作用實(shí)現同步脫氮除碳處理含氮和COD的廢水成為可能.當前, 已有較多研究表明, COD與COD/TN都會(huì )影響厭氧氨氧化脫氮性能, 另一方面, 作為厭氧氨氧化基質(zhì)的NH4+-N、NO2--N也是影響其工藝穩定性的重要因素(操沈彬等, 2013;李媛, 2014).Chen等(2016)發(fā)現, 當進(jìn)水COD<99.7 mg·L-1時(shí), 厭氧氨氧化脫氮能力有所提升, 當COD達到284.1 mg·L-1時(shí), 厭氧氨氧化完全被抑制;魏思佳等(2016)在保持進(jìn)水COD 300 mg·L-1、NO2--N 145 mg·L-1條件下, 通過(guò)改變NH4+-N進(jìn)水濃度發(fā)現, 要保持總氮去除率>94%, COD/NH4+-N值要大于3.25, NH4+-N/NO2--N值要小于0.63, 但未能考慮進(jìn)水COD、NO2--N等因素變化的影響.因此, 如何快速、準確地選取工藝條件實(shí)現厭氧氨氧化與反硝化協(xié)同同步脫氮除碳, 采用傳統方法仍較為復雜困難, 亟需新的解決手段.

　　智能算法作為當前一個(gè)新興領(lǐng)域, 因具有無(wú)需準確的數學(xué)模型、強大的推理機制, 以及各智能算法之間良好的兼容性和相互彌補性, 對于解決復雜的實(shí)際問(wèn)題變得越來(lái)越熱門(mén)(向娜, 2012).在廢水處理領(lǐng)域中, 智能算法的出現很好地解決了廢水處理過(guò)程中具有的約束性、非線(xiàn)性、不確定性和建模困難等問(wèn)題, 目前已廣泛應用于水質(zhì)監測、參數優(yōu)化、模擬建模、工藝控制等方面(韓偉, 2015;Badrnezhad et al., 2014).BP算法是目前應用最廣泛的神經(jīng)網(wǎng)絡(luò )學(xué)習算法, 它通過(guò)隱含層將輸入數據從輸入層變?yōu)榫W(wǎng)絡(luò )輸出量, 實(shí)現空間映射.通過(guò)對網(wǎng)絡(luò )輸出和期望輸出進(jìn)行比較, 根據梯度下降法調整權重, 至網(wǎng)絡(luò )輸出與期望輸出的均方差達到最小, 使得BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò )具有良好的非線(xiàn)性映射能力(黃明智, 2010).目前, 針對基于BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò )的軟測量模型已經(jīng)有了大量研究, 其在廢水處理中的運用也越來(lái)越廣(韓偉等, 2014).

　　在工程中經(jīng)常會(huì )遇到如實(shí)現厭氧氨氧化與反硝化協(xié)同同步脫氮除碳此類(lèi)的多準則或多設計目標下的設計和決策問(wèn)題, 這些目標往往相悖, 要找到滿(mǎn)足這些目標的最佳設計方案, 就要解決多目標和多約束的優(yōu)化問(wèn)題(高媛, 2006).傳統的多目標優(yōu)化方法, 如加權法、約束法、混合法、目標規劃法、最大最小法等, 因存在主觀(guān)性大、優(yōu)化進(jìn)展不可操作的缺點(diǎn), 在處理高維數、多模態(tài)、非線(xiàn)性等復雜問(wèn)題上存在許多不足(余廷芳等, 2013).在2002年, Deb等(2000)提出了非常經(jīng)典的快速非支配排序遺傳算法NSGA-Ⅱ, 所求的最優(yōu)解集能夠很好地逼近Pareto前沿, 所采用的距離擁擠機制使得最優(yōu)解集擁有良好的分布, 因其良好的綜合性能而被廣泛應用到實(shí)際系統設計中(Huang et al., 2016).韓偉(2015)基于神經(jīng)網(wǎng)絡(luò )和NSGA-Ⅱ設計出的一套針對造紙廢水的控制-預測-優(yōu)化系統, 為智能算法在造紙廢水厭氧處理的應用提供了幫助.對于過(guò)程更為復雜的厭氧氨氧化與反硝化協(xié)同問(wèn)題卻很少有人涉及.

　　本文以厭氧氨氧化與反硝化過(guò)程為研究對象, 以NH4+-N和COD去除效果同時(shí)最大化為目的, 通過(guò)建立起的PCA-BP預測網(wǎng)絡(luò )和NSGA-Ⅱ優(yōu)化網(wǎng)絡(luò ), 對厭氧氨氧化與反硝化協(xié)同實(shí)現同步脫氮除碳過(guò)程進(jìn)行優(yōu)化, 確定進(jìn)水NH4+-N、NO2--N和pH等參數的最佳取值.以期為此類(lèi)廢水處理過(guò)程存在的協(xié)同優(yōu)化問(wèn)題和智能算法的實(shí)際應用提供參考和指導.

　　2 材料與方法(Materials and methods)2.1 實(shí)驗裝置和工作條件

　　實(shí)驗裝置采用如圖 1所示的上流式厭氧污泥床(Up-flow Anaerobic Sludge Bed, UASB)裝置, 其材質(zhì)為有機玻璃, 反應器有效容積為25.12 L, 其中, 反應區容積為18.12 L, 沉淀區容積為7 L.反應器外包裹黑布以防止光氧化菌的影響.模擬廢水由BT600-2J型蠕動(dòng)泵經(jīng)反應器底部布水系統進(jìn)入反應器, 通過(guò)控制泵的轉速控制廢水停留時(shí)間, 氣、泥、水混合液通過(guò)設在反應器頂部的三相分離器分離, 出水由溢流堰排出.水質(zhì)參數在線(xiàn)監測系統由在線(xiàn)pH儀表(美國哈希公司, GLI MODEL33)和濕式氣體流量計(LML-1型)組成.實(shí)驗所用接種污泥為廣州某污水廠(chǎng)厭氧段污泥, 反應器經(jīng)6個(gè)月成功啟動(dòng)并達到穩定狀態(tài).在HRT為8 h時(shí), 氨氮、亞硝酸鹽氮和總氮的去除負荷分別為0.56、0.76和1.32 kg·m-3·d-1.在穩定階段, 氨氮去除、亞硝酸鹽氮去除與硝酸鹽氮的生成比為1：(1.25±0.03)：(0.28±0.02), 接近于理論值.

　　圖 1 UASB反應器示意圖

　　實(shí)驗采用人工自配廢水, 主要成分為(mg·L-1)：KH2PO4 10, CaCl2·2H2O 5.6, MgSO4·7H2O 300, NaHCO3 1250, 微量元素濃縮液各1.25 mL, 具體組分參見(jiàn)Wang等(2009)方法投加.NH4+-N、NO2--N和COD由NH4Cl、NaNO2和葡萄糖按需提供, 控制進(jìn)水NH4+-N與NO2--N物質(zhì)的量比為1：1.32, 用碳酸氫鈉調節進(jìn)水pH在7.3~7.8之間.進(jìn)水NH4+-N、NO2--N和COD的水質(zhì)指標見(jiàn)表 1.實(shí)驗期間, NH4+-N測定采用納氏分光光度法, NO2--N測定采用萘乙二胺分光光度法, COD測定采用重鉻酸鉀滴定法.

　　2.2 PCA-BP模型的建立

　　BP(Backpropagation)神經(jīng)網(wǎng)絡(luò )是一種具有連續傳遞函數的多層前饋人工神經(jīng)網(wǎng)絡(luò ), 以均方誤差最小化為目標, 其訓練方式采用誤差反向傳播算法, 通過(guò)不斷修改網(wǎng)絡(luò )的權值和閾值, 最終達到高精度擬合數據的非線(xiàn)性不確定性數學(xué)模型(劉春艷等, 2013).在實(shí)際使用過(guò)程中, 由于針對厭氧氨氧化的廢水處理控制過(guò)程是一個(gè)包含多變量、多目標、多層次的有著(zhù)海量信息的復雜系統, 其各種水質(zhì)參數之間存在強烈耦合和關(guān)聯(lián)的情況, 因此, 本文采用PCA(Principal Component Analysis)揭示各過(guò)程變量間的線(xiàn)性相關(guān)關(guān)系, 將多個(gè)相關(guān)變量轉化為少數幾個(gè)相互獨立變量, 實(shí)現輸入數據降維, 即輔助變量的精選(劉博等, 2015;冉維麗等, 2004).

　　PCA是一種統計相關(guān)分析技術(shù), 是作為輸入數據集降維和揭示變量間線(xiàn)性相關(guān)關(guān)系的工具(Yao et al., 1997).主元分析的基本思想是在保證數據信息丟失最少的原則下, 對高維變量空間進(jìn)行降維處理分析, 使低維特征向量中的主成分變量能保留原始變量的特征信息，同時(shí)消除冗余信息(Jolliffe et al., 2016).

　　基于PCA-BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò )的預測模型的主要建模步驟如下：①原始數據的獲取, 通過(guò)改變進(jìn)水條件, UASB厭氧反應器成功運行150 d, 在此期間獲得進(jìn)水NH4+-N、NO2--N、COD、pH和出水NH4+-N、COD、pH等多項指標;②數據預處理, 包括數據異常值的剔除和歸一化操作, 其目的在于確保模型的輸入和輸出值的統計分布大致均勻, 從而提高模型的運行精度及運行速度;③將步驟②獲得的數據利用PCA進(jìn)行數據降維, 通過(guò)計算累計方差貢獻率, 確定主成分個(gè)數, 組成新的數據樣本矩陣實(shí)現數據降維;④利用步驟③中獲取的新的樣本數據, 利用BP算法建立起預測模型;確立BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò )的初始權值和閾值, 并通過(guò)“試錯法”確定隱含層神經(jīng)元數, 進(jìn)行訓練與測試;⑤數據可視化輸出, 將最終得到的結果以圖表形式輸出以供分析.

　　2.3 基于PCA-BP和NSGA-Ⅱ的多目標優(yōu)化模型

　　NSGA-Ⅱ算法是基于NSGA(Non-Dominated Sorting in Genetic Algorithms)算法進(jìn)行改進(jìn), 用于解決多目標優(yōu)化問(wèn)題(Deb et al., 2000).針對NSGA-Ⅱ算法的建立需要關(guān)于優(yōu)化目標問(wèn)題的數學(xué)模型, 對于厭氧氨氧化等廢水處理工藝而言, 由于各參數量與優(yōu)化目標之間往往是非線(xiàn)性且復雜的關(guān)系, 傳統的機理建模無(wú)法做到, 本文中通過(guò)采用PCA-BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò )很好地模擬出各參數量與優(yōu)化目標量之間的關(guān)系, 將該模型代替傳統的數學(xué)模型用于NSGA-Ⅱ算法中解決厭氧氨氧化處理過(guò)程中存在的多目標優(yōu)化問(wèn)題, 最終建立起基于PCA-BP和NSGA-Ⅱ相結合的多目標優(yōu)化模型.本文中模型均在Matlab2015b軟件平臺、Windows10環(huán)境下建立.NAGA-Ⅱ算法的基本流程如圖 2所示.

　　圖 2優(yōu)化模型流程示意圖

　　針對厭氧氨氧化與反硝化協(xié)同實(shí)現同步脫氮除碳, 建立如下優(yōu)化模型, 目標函數如式(1)和(2)所示, 約束條件見(jiàn)式(3).

　　式中, net1、net2分別為基于PCA-BP算法建立的NH4+-N和COD去除濃度預測模型, CNH4+-N, in、CNO2--N, in、CCOD, in、pHin分別代表進(jìn)水NH4+-N、NO2--N、COD和pH, 進(jìn)一步選取NSGA-Ⅱ參數為：種群數量100、交叉概率0.4、變異概率0.05、最大進(jìn)化代數500.

　　2.4 原始數據的采集及PCA處理

　　UASB反應器成功啟動(dòng)之后進(jìn)行數據采集工作, 通過(guò)改變進(jìn)水條件, 反應器連續運行工作150 d.采集到的數據剔除明顯異常值后利用拉依達準則剔除離群值, 共得到144組元數據.實(shí)驗選取的模型輸入量包括進(jìn)水NH4+-N、NO2--N、COD和pH 4項操作變量, 以COD和NH4+-N去除濃度作為模型輸出變量.為消除量綱影響, 提高模型運算速度, 利用公式(4)對原始數據進(jìn)行歸一化處理：

　　式中, S(i)為數據集中的一組數據;max(S)為數據集中最大的一組數據;min(S)為數據集中最小的一組數據.

　　經(jīng)歸一化處理后的數據使用MATLAB 2015b軟件進(jìn)行PCA降維操作, 通過(guò)分析各個(gè)變量的相關(guān)性降低輸入數據維數, 去除冗余信息及減少BP的計算量.處理結果如圖 3所示, 雙標圖(圖 3a)顯示了輔助變量與樣本點(diǎn)之間的多元關(guān)系, 連接原點(diǎn)和各變量的直線(xiàn)稱(chēng)為“向量”, 其在某一主成分上的投影表明該變量對該主成分的重要程度, 同時(shí)也體現了該主成分對該變量的解釋程度(劉博等, 2015).從圖 3a中變量的矢量長(cháng)度可以看出, 進(jìn)水NH4+-N、NO2--N濃度和進(jìn)水pH都是十分重要的影響變量, 相對來(lái)說(shuō), 進(jìn)水COD的影響較小.從圖 3b可以看出, 第一主成分的方差貢獻率為71.58%, 第二主成分的方差貢獻率為17.21%, 總貢獻率為88.79%, 屬于中等偏上的擬合度水平;根據主成分的一般選則標準, 累計方差貢獻率≥85%的前k個(gè)主成分能夠包含絕大部分信息, 后面的其他成分則可以舍棄, 這里原來(lái)的4項指標即可由這2個(gè)主成分代替.

　　圖 3雙標圖(a)和方差貢獻率(b)

　　本文選取3個(gè)評價(jià)指標用以表征模型預測性能, 其中, MAPE(Mean Absolute Percent Error)是所有相對誤差的絕對值求和的平均值, 能從整體上更好地反映預測值的實(shí)際情況;RMSE (Root Mean Square Error)是觀(guān)測值與真實(shí)值偏差的平方與觀(guān)測次數n比值的平方根, 可以說(shuō)明樣本的離散程度, RMSE值越小, 說(shuō)明預測模型描述實(shí)驗數據的精確程度越高, 反之亦然;r(correlation coefficient)反映了預測值與實(shí)際值線(xiàn)性關(guān)系的強弱, r值越接近于1, 代表預測值與實(shí)際值越接近(劉林等, 2017).

　　3 結果與討論(Results and discussion)3.1 PCA-BP模型預測仿真

　　結合上文, 原始數據經(jīng)歸一化和PCA處理后, 分別建立起基于BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò )的NH4+-N和COD去除濃度預測模型, 其中, 輸入層為進(jìn)水NH4+-N、NO2--N、COD和pH, 輸出層分別為NH4+-N和COD去除濃度, 通過(guò)試錯法選用5個(gè)節點(diǎn)作為隱含層節點(diǎn), 模型的拓撲結構最終為4-5-1.從實(shí)驗樣本中選取120組數據作為訓練樣本, 24組數據作為檢驗樣本.值得注意的是, 模型的訓練樣本和檢驗樣本的選取都應包含多種條件.選用函數tansig和logsig作為隱含層和輸入層神經(jīng)元的傳遞函數, 選用函數trainlm作為訓練函數.網(wǎng)絡(luò )的學(xué)習速率為0.3, 學(xué)習動(dòng)量常數為0.001, 目標誤差為0.015, 最大迭代為1000次.仿真結果如圖 4和表 2所示.

　　圖 4 PCA-BP模型對NH4+-N (a)和COD (b)去除的仿真結果

　　從圖中可以看出, 模型預測值與實(shí)際真實(shí)值基本趨同.由表 2可知, 檢驗樣本中對NH4+-N去除濃度的預測值和真實(shí)值之間的平均相對誤差為9.98%, 均方根誤差為8.17, 預測數據與實(shí)際數據的相關(guān)系數為0.9164;而對COD而言, 其預測值與真實(shí)值之間的平均相對誤差為9.57%, 均方根誤差為8.17, 預測數據與實(shí)際數據的相關(guān)系數為0.9987.兩模型的平均預測誤差都在10%以?xún)? 這表明BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò )具有很好的預測能力及良好的非線(xiàn)性映射能力, 能夠作為NSGA-Ⅱ的目標函數.具體聯(lián)系污水寶或參見(jiàn)http://www.sharpedgetext.com更多相關(guān)技術(shù)文檔。

　　3.2 基于PCA-BP和NSGA-Ⅱ的多目標優(yōu)化的實(shí)現

　　模型優(yōu)化結果如圖 5所示, 由圖中Pareto最優(yōu)邊界點(diǎn)可以看出, 出水NH4+-N去除濃度和COD去除濃度之間存在或則這樣的關(guān)系：當出水NH4+-N去除濃度提高時(shí), 出水COD去除濃度隨之下降, 反之亦然.為直觀(guān)地從數學(xué)模型角度解釋預測模型中NH4+-N去除濃度和COD去除濃度之間的線(xiàn)性關(guān)系, 運用MATLAB的聚類(lèi)多項式線(xiàn)性擬合工具進(jìn)行擬合, 出水NH4+-N去除濃度和COD去除濃度之間的聯(lián)系可以用四次多項式表示為式(5), 其可決系數R2為0.9963.

　　圖 5(Fig. 5)

　　圖 5優(yōu)化模型運行結果 Fig. 5 Results of the optimization model

　　表 3給出了部分Pareto最優(yōu)邊界點(diǎn)和此進(jìn)水條件下的實(shí)驗室出水真實(shí)測定值, 對比模型給出的模擬值與實(shí)驗真實(shí)值, 兩者差別不大, 表明本文所建立的多目標優(yōu)化模型較為可靠, 能夠得到最優(yōu)解集.圖 6給出了目標迭代過(guò)程中每一代進(jìn)水NH4+-N、NO2--N、COD和pH參數的分布情況, 從圖中可以看出, 進(jìn)水COD變化不大, 其值保持在106 mg·L-1左右, 進(jìn)水pH分布于7.3~7.5之間, 進(jìn)水NH4+-N與NO2--N均勻分布于280~320 mg·L-1和210~320 mg·L-1之間;進(jìn)一步分析進(jìn)水NH4+-N/NO2--N與出水NH4+-N去除濃度之間的關(guān)系(圖 7a), 發(fā)現隨著(zhù)出水NH4+-N去除濃度增大, NH4+-N/NO2--N由0.95增大到1.50, 其表現為進(jìn)水NH4+-N濃度增大, 而NO2--N濃度降低, 這可能是因為高濃度的NO2--N會(huì )抑制微生物活性, 相應的雖然NH4+-N濃度提升, 但低pH相應的低游離氨使厭氧氨氧化系統更為穩定(Jaroszynski et al., 2011);分析進(jìn)水COD/NH4+-N與出水NH4+-N去除濃度之間的關(guān)系, 從圖中可以看出(圖 7b), 隨著(zhù)出水NH4+-N去除濃度增大, COD/ NH4+-N由0.38下降到0.33, 可見(jiàn)要想使厭氧氨氧化反應器具有較優(yōu)的脫氮效果, 控制進(jìn)水COD與NH4+-N濃度比值是十分重要的.

　　圖 6 Pareto最優(yōu)邊界中各變量分布

　　圖 7 NH4+-N/NO2--N (a)、COD/ NH4+-N (b)與NH4+-N去除濃度關(guān)系

　　4 結論(Conclusions)

　　1) 通過(guò)PCA降維操作處理模型輸入量, 分析各向量在某一主成分上的投影和矢量長(cháng)度可知, 進(jìn)水NH4+-N、NO2--N濃度和進(jìn)水pH都是十分重要的影響變量, 相對來(lái)說(shuō), 進(jìn)水COD的影響較小.

　　2) 通過(guò)PCA降維操作, 可以使模型輸入變量由4個(gè)降為2個(gè), 去除冗余信息的同時(shí), 可以減少BP的計算量.

　　3) 針對厭氧氨氧化過(guò)程中NH4+-N去除和COD去除雙項優(yōu)化問(wèn)題, 成功建立起基于PCA-BP的出水NH4+-N去除和COD去除預測模型, 模型測試數據與實(shí)際數據的相關(guān)系數分別為0.9164和0.9987, 且兩模型的平均預測誤差都保持在在10%以?xún)?

　　4) 在出水NH4+-N去除和COD去除預測模型上, 利用NSGA-Ⅱ建立了厭氧氨氧化與反硝化協(xié)同實(shí)現同步脫氮除碳優(yōu)化模型, 優(yōu)化結果表明, 該模型給出的解決方案有效可行, 分析各進(jìn)水參數之間的關(guān)系得出, 隨著(zhù)出水NH4+-N去除能力的提升, 應當提高進(jìn)水NH4+-N/NO2--N和降低COD/ NH4+-N的比值。(來(lái)源：環(huán)境科學(xué)學(xué)報 作者：謝彬)