黑臭水體在我國城市中廣泛存在，已經(jīng)成為一種嚴重的城市病[1]，城市黑臭水體除污染水質(zhì)、 散發(fā)惡臭外，其滋生的微生物導致黑臭水體周邊空氣污染，甚至引發(fā)個(gè)體疾病或傳染性疾病暴發(fā)[2]. 關(guān)于黑臭水體的研究主要集中在黑臭水體的形成機制和治理方法領(lǐng)域[3, 4, 5, 6]，針對黑臭水體周邊空氣微生物污染及其對周邊人群潛在健康風(fēng)險的研究較少. 對城市黑臭水體周邊空氣微生物時(shí)空分布特征及其健康風(fēng)險進(jìn)行研究,可以掌握黑臭水體周邊空氣微生物污染水平、 污染規律、 污染范圍及其健康風(fēng)險，以期為城市黑臭水體周邊空氣微生物污染防治提供理論依據，對保障城市黑臭水體周邊群眾健康安全具有重要意義.
1 材料與方法
1.1 采樣與培養
1.1.1 采樣
在城市黑臭水體的上游、 中游和下游各設一個(gè)取樣斷面，上游斷面寬3.5 m，中游斷面寬4.5 m，下游斷面寬8.2 m,在各斷面離岸5、 20、 50、 100、 200 m處布設采樣點(diǎn)，并在離黑臭水體1.0 km處設置一個(gè)對照采樣點(diǎn). 采樣選擇在9月溫度25℃以上、 晴朗、 靜風(fēng)天氣條件下進(jìn)行，用滅菌密封后的培養皿通過(guò)自然沉降法采樣[7, 8, 9]. 每個(gè)采樣點(diǎn)監測3 d，每天采樣時(shí)間為上午06:00、 中午12:30和下午17:00，采樣時(shí)間為5 min，采樣高度為人群呼吸帶范圍中值1.6 m[10].
1.1.2 培養計數
真菌培養選用PDA培養基，加入鏈霉素(100 μg ·mL-1)抑制細菌生長(cháng)，細菌培養采用NA培養基，加入青霉素(100 μg ·mL-1)抑制真菌生長(cháng). 真菌在恒溫培養箱中于28℃培養72 h后觀(guān)察計數，細菌在37℃培養24 h后觀(guān)察計數[11, 12, 13].
1.2 微生物暴露劑量計算 1.2.1 呼吸暴露劑量計算
空氣中微生物主要是通過(guò)呼吸途徑進(jìn)入人體，其它途徑攝入量很少. 因此，空氣中微生物暴露劑量只考慮通過(guò)呼吸途徑進(jìn)入人體的量，采用美國EPA推薦的人體暴露健康風(fēng)險評價(jià)模型分別計算細菌、 真菌、 微生物總數日均呼吸暴露劑量，日均呼吸暴露劑量的計算公式如下[14, 15]：
式中，ADDinh為呼吸吸入途徑暴露劑量，cfu ·d-1; c為空氣微生物濃度，cfu ·m-3; InhR為呼吸速率，m3 ·d-1; EF為暴露頻率，d ·a-1; ED為暴露年限，a; BW為平均體重，kg; AT為暴露時(shí)間，d.
計算所需參數的取值參考中國人群暴露參數手冊[16]、 US EPA健康風(fēng)險評價(jià)方法以及國內外相關(guān)研究成果確定[17, 18, 19, 20].
1.2.2 允許暴露量計算
確定允許暴露劑量首先需要明確人群在長(cháng)期暴露的環(huán)境中健康風(fēng)險處于可接受水平時(shí)空氣中各微生物最高允許濃度，由于空氣中微生物種類(lèi)多，且各種微生物濃度、 致病能力都不一樣，如按照每一種微生物分別確定其允許暴露劑量RfD，則要對每一種微生物進(jìn)行分離、 培養、 鑒定，再單獨確定其允許暴露量[21, 22]，所需工作量大，不利于在實(shí)際工作中開(kāi)展應用. 中國科學(xué)院生態(tài)環(huán)境研究中心頒布的大氣微生物評價(jià)分級標準按照細菌、 真菌、 微生物總數這3個(gè)指標對大氣微生物污染程度進(jìn)行分級，當大氣中這3個(gè)指標都達到較清潔級別或優(yōu)于較清潔級別時(shí)，可以認為人體暴露其中不存在健康風(fēng)險. 因此，采用中國科學(xué)院生態(tài)環(huán)境研究中心頒布的大氣微生物評價(jià)分級標準中較清潔級別對應的細菌、 真菌、 微生物總數作為其最高允許濃度，按照公式(1)分別計算細菌、 真菌、 微生物總數允許暴露量.
1.3 微生物健康風(fēng)險評價(jià)
城市黑臭水體周邊空氣中的微生物總體可歸為非致癌物質(zhì)，對于非致癌物質(zhì)，可根據其日均暴露劑量ADD，計算其風(fēng)險指數HQ作為微生物健康風(fēng)險評價(jià)指標，表征其健康風(fēng)險大小[23, 24, 25]. HQ按照式(2)進(jìn)行計算，若其值小于1，則認為空氣中微生物的健康風(fēng)險可接受; 反之，則認為存在暴露健康風(fēng)險[26, 27, 28, 29].
式中,HQ為微生物風(fēng)險指數，無(wú)量綱; ADD為微生物日均暴露劑量,cfu ·d-1; RfD為微生物允許暴露劑量,cfu ·d-1.
2 結果與討論
2.1 微生物污染水平
細菌、 真菌及微生物總數監測結果如表 1所示，在上游、 中游、 下游這3個(gè)斷面15個(gè)采樣點(diǎn)中，細菌超標率為66.7%，其中輕微污染點(diǎn)位占30%，污染級別點(diǎn)位占70%; 真菌超標率為60%，其中輕微污染點(diǎn)位占33.3%，污染級別點(diǎn)位占66.7%; 微生物總數超標率46.7%，其中輕微污染點(diǎn)位占14.3%，污染級別點(diǎn)位占85.7%. 在45個(gè)污染分級結果中，有7個(gè)污染級別為Ⅲ級，占總數15.6%，19個(gè)污染級別為Ⅳ，占總數42.2%. 綜上可知，在城市黑臭水體周邊空氣中細菌和真菌超標率較高，微生物總數污染程度相對較低，整體污染水平以Ⅳ級污染為主.
表 1 各點(diǎn)位微生物數量及污染情況
2.2 離岸距離對微生物污染影響
綜合分析圖 1-3微生物濃度隨距離變化情況可知，上中下游各采樣斷面細菌、 真菌、 總微生物濃度隨距離的變化趨勢基本一致. 在離岸5-20 m范圍內上中下游各斷面細菌濃度分別增加0.9%、 2.2%、 0.8%，真菌濃度分別增加5.3%、 6.7%、 4.4%，總微生物濃度增加幅度分別為1.5%、 2.8%、 1.2%. 細菌、 真菌和微生物總數在該范圍內都呈現出濃度增加的趨勢，這是由于采樣是在不利于污染物擴散的靜風(fēng)條件下進(jìn)行，微生物在這個(gè)范圍內聚集速率大于擴散速率導致微生物濃度增加，另外真菌的個(gè)體一般要比細菌大，其擴散速率要比細菌小，因此在5-20 m范圍內真菌濃度增加速率比細菌增加速率大. 當離岸距離大于20 m時(shí)，這時(shí)擴散起主導作用，細菌、 真菌和總微生物濃度開(kāi)始降低，當離岸距離達到100 m時(shí)，上中下游各斷面細菌濃度分別降低85.1%、 84.1%、 71.5%，真菌濃度分別降低49.5%、 51.3%、 49.2%，總微生物濃度分別下降80.7%、 80.0%、 68.8%，此時(shí)上游斷面、 中游斷面各采樣點(diǎn)細菌、 真菌和總微生物濃度均沒(méi)有超標，下游斷面中只有細菌濃度超標. 當離岸距離達到200 m時(shí)，各斷面不同采樣點(diǎn)細菌、 真菌和總微生物濃度均達到較清潔或清潔水平. 綜上可知，在不利于污染物擴散的靜風(fēng)條件下，離岸20 m內范圍有個(gè)微生物濃度聚集的過(guò)程，也是城市黑臭水體周?chē)諝馕⑸镂廴据^嚴重區域; 20-100 m范圍內隨著(zhù)離岸距離的增加，空氣中微生物濃度受黑臭水體影響程度逐漸降低; 當離岸距離達到200 m時(shí)，空氣中微生物濃度受城市黑臭水體的影響大幅下降.
圖 1 上游斷面各采樣點(diǎn)微生物隨距離變化情況
圖 2 中游斷面各采樣點(diǎn)微生物隨距離變化情況
圖 3 下游斷面各采樣點(diǎn)微生物隨距離變化情況
2.3 時(shí)間變化對微生物污染影響
由圖 4-6不同采樣時(shí)間細菌濃度變化情況可知，各采樣點(diǎn)細菌濃度均是上午06:00最高，中午12:30次之，下午17:00濃度最低，呈現出從上午到中午再到下午細菌濃度逐漸減少的變化規律，細菌濃度從上午到中午時(shí)間段的降低速率總體上高于其從中午到下午時(shí)段細菌濃度降低速率. 與此同時(shí)，圖 7-9真菌濃度呈現出的變化規律也是上午濃度最高，中午次之，下午濃度最低，真菌濃度從上午到中午時(shí)間段降低速率高于其從中午到下午時(shí)段濃度的降低速率. 綜上可知，細菌、 真菌濃度在上午最高，微生物總數是細菌與真菌之和，因此，無(wú)論是用細菌、 真菌還是微生物總數指標衡量，上午時(shí)段均是城市黑臭水體周邊空氣微生物污染最嚴重的時(shí)段.
圖 4 上游斷面不同采樣時(shí)間細菌變化
圖 5 中游斷面不同采樣時(shí)間細菌變化
圖 6 下游斷面不同采樣時(shí)間細菌變化
圖 7 上游斷面不同采樣時(shí)間真菌變化
圖 8 中游斷面不同采樣時(shí)間真菌變化
圖 9 下游斷面不同采樣時(shí)間真菌變化
2.4 斷面寬度對微生物污染影響
由圖 10-12可知，在離岸距離相等的情況下，隨著(zhù)斷面寬度的增加，離岸200 m范圍內各采樣點(diǎn)細菌、 真菌、 微生物總濃度均呈現出增加趨勢. 細菌、 真菌、 微生物總濃度與斷面寬度相關(guān)性分析結果顯示(表 2)，在離岸5、 20、 50、 100、 200 m時(shí)，細菌、 真菌、 微生物總濃度與斷面寬度相關(guān)系數都在0.9以上，且P值均小于0.01，存在顯著(zhù)相關(guān)性. 綜上可知，在離岸距離200 m范圍內，斷面寬度與細菌、 真菌以及微生物總濃度顯著(zhù)相關(guān)，城市黑臭水體周邊空氣中細菌、 真菌以及微生物總濃度隨著(zhù)斷面寬度的增加呈現出不斷上升的趨勢.
圖 10 斷面寬度對細菌濃度的影響
圖 11 斷面寬度對真菌濃度的影響
圖 12 斷面寬度對微生物總濃度的影響
表 2 微生物與斷面寬度相關(guān)性
2.5 健康風(fēng)險分析 2.5.1 長(cháng)居人口健康風(fēng)險
依表 3人群暴露參數計算男性細菌、 真菌、 微生物總數日均允許暴露量分別為53 350、 16 005、 106 700 cfu ·d-1; 女性細菌、 真菌、 微生物總數允許暴露量為37 600、 11 280、 75 200 cfu ·d-1，兒童細菌、 真菌、 微生物總數允許暴露量為25 000、 7 500、 50 000 cfu ·d-1. 圖 13顯示，在離岸距離小于100 m情況下，各采樣點(diǎn)都存在著(zhù)健康風(fēng)險系數大于1情況，說(shuō)明居住在離岸100 m范圍內的人群日均暴露劑量長(cháng)期超過(guò)日允許暴露劑量，存在微生物健康風(fēng)險，且以細菌污染健康風(fēng)險指數最大，細菌污染為長(cháng)居人口健康風(fēng)險主要來(lái)源. 圖 14顯示，在離岸距離小于100 m情況下，都存在著(zhù)安全暴露時(shí)間小于24 h的情況，同樣表明在城市黑臭水體100 m范圍內居住存在長(cháng)期健康風(fēng)險. 綜合圖 13-14可知，隨著(zhù)離岸距離增加，細菌、 真菌、 微生物總數引發(fā)的潛在健康風(fēng)險系數呈不斷減少趨勢，安全暴露時(shí)間不斷增加，表明長(cháng)居人口離岸距離越近，健康風(fēng)險越大; 安全暴露時(shí)間、 健康風(fēng)險指數結果也表明，在不考慮男性、 女性和兒童體質(zhì)差異條件下，長(cháng)期居住人口處于同樣的離岸距離時(shí)，男性、 女性和兒童的健康風(fēng)險指數和安全暴露時(shí)間值相同，不存在健康風(fēng)險差異.
表 3 人群暴露量計算參數
圖 13 離岸不同距離長(cháng)期居住人群健康風(fēng)險指數
圖 14 離岸不同距離長(cháng)期居住人群離安全暴露時(shí)間
2.5.2 短期暴露健康風(fēng)險
短期暴露健康風(fēng)險主要分析微生物污染對短期暴露于黑臭水體附近人群健康影響，短期暴露活動(dòng)類(lèi)型設定為重度活動(dòng)，采用上午時(shí)段細菌、 真菌、 總微生物濃度計算男性、 女性、 兒童短期安全暴露時(shí)間. 結果如圖 15-17所示，在5-100 m范圍內，男性、 女性、 兒童細菌短期安全暴露時(shí)間最小，表明此范圍細菌引起的健康風(fēng)險最大; 當距離達到200 m時(shí)，男性、 女性、 兒童真菌短期安全暴露時(shí)間最小，此時(shí)真菌污染健康風(fēng)險較大. 由此可見(jiàn)，短期暴露以細菌或真菌引發(fā)的健康風(fēng)險為主. 從圖 15-17可知，在離岸距離相同點(diǎn)，男性細菌、 真菌及總微生物安全暴露時(shí)間均大于女性，女性安全暴露時(shí)間均大于兒童，表明短期暴露時(shí)間相等情況下，兒童健康風(fēng)險最大，女性次之，男性短期暴露健康風(fēng)險最小.具體參見(jiàn)污水寶商城資料或http://www.sharpedgetext.com更多相關(guān)技術(shù)文檔。
圖 15 男性離岸不同距離短期安全暴露時(shí)間
圖 16 女性離岸不同距離短期安全暴露時(shí)間
圖 17 兒童離岸不同距離短期安全暴露時(shí)間
3 結論
(1)靜風(fēng)條件下，在離岸20 m范圍內存在微生物聚集的現象，該范圍內城市黑臭水體周?chē)諝馕⑸镂廴据^嚴重，在城市黑臭水體離岸200 m范圍內，空氣以細菌和真菌污染為主，總微生物污染程度相對較低.
(2)細菌、 真菌、 總微生物濃度上午最高，中午次之，下午最低，上午短期暴露健康風(fēng)險最大.
(3)斷面寬度與細菌、 真菌以及總微生物濃度存在顯著(zhù)相關(guān)性，細菌、 真菌以及總微生物濃度隨著(zhù)斷面寬度的增加呈上升的趨勢.
(4)城市黑臭水體周?chē)L(cháng)居人口潛在健康風(fēng)險隨著(zhù)離岸距離增加，健康風(fēng)險指數逐漸降低，長(cháng)居人群微生物污染健康風(fēng)險主要集中在離岸100 m范圍內，以細菌污染健康風(fēng)險為主要風(fēng)險來(lái)源.
(5)城市黑臭水體短期暴露健康風(fēng)險以細菌或真菌污染風(fēng)險為主，短期暴露兒童健康風(fēng)險最大，女性次之，男性短期暴露健康風(fēng)險最小.（來(lái)源及作者：廈門(mén)理工學(xué)院環(huán)境科學(xué)與工程學(xué)院 劉建福 陳敬雄 辜時(shí)有）
